Aufgewachsen bei ihren Eltern Janet M. und David Robb, wurde sie im Alter von zehn Jahren von McDonald’s entdeckt und für einen Werbespot verpflichtet. Mit einer Rolle in Charlie und die Schokoladenfabrik, in der sie neben Johnny Depp, Christopher Lee und Freddie Highmore vor der Kamera stand, wurde sie erstmals international bekannt. Einen weiteren entscheidenden Erfolg feierte Robb 2007 mit dem Kinderfilm Brücke nach Terabithia. Während der Dreharbeiten zu The Reaping – Die Boten der Apokalypse schrieb sie eine kurze Horrorgeschichte mit dem Titel Backseat Swamp. Außerdem beherrscht sie Break Dance und Irish Dance. 2011 spielte sie in dem Film Soul Surfer in der Hauptrolle die Surferin Bethany Hamilton. In der Sex-and-the-City-Prequel-Jugendserie The Carrie Diaries des Senders The CW war Robb von Januar 2013 bis Januar 2014 zwei Staffeln lang in der Hauptrolle der Carrie Bradshaw zu sehen. Das Prequel basiert auf dem gleichnamigen Roman von Candace Bushnell.